En 2006, Efron protagonizó en la película original de Disney Channel llamada High School Musical como Troy Bolton, un estudiante popular y capitán del equipo de baloncesto. La película, que hizo inicialmente con "bajas expectativas", ayudó a Efron a obtener reconocimiento entre las audiencias adolescentes como actor y cantante, aunque su voz fue superpuesta. En agosto de 2006, Efron ganó un Teen Choice Award en Estrella Avanzada y Elección por Química, compartido con Vanessa Hudgens. El elenco de la película, junto con Efron, hizo giras en Sídney, Australia, Londres, Inglaterra, y otras ubicaciones para promover la película.
El 7 de abril de 2007, Efron apareció en un episodio de Punk'd. Efron también protagonizó en el vídeo musical para el sencillo de Vanessa Hudgens, "Say OK", donde interpretaba su interés amoroso. El vídeo se estrenó el 16 de marzo de 2007 en Disney Channel. Ese año, fue nombrado una de las 100 personas más hermosas por la revista People en 2007. Una fotografía y un pequeño perfil de él estaba en la sección "En Mayoría de Edad". Él explicaba como siempre fue el niño más bajo en la escuela (a partir de agosto de 2007, medía 5'8) y se burlaban por "la gran brecha" en sus dientes.
En 2006, Efron fue elegido como Link Larkin en una versión de Hairspray estrenada el 20 de julio de 2007. Efron cantó con su propia voz en el papel, que fue filmada en Toronto, Ontario, desde el 5 de septiembre hasta el 2 de diciembre de 2006. Cortó y tiñó su cabello castaño oscuro y ganó serca de 15 libras para el papel. La interpretación de Efron y la película obtuvo críticas positivas. Efron no pudo actuar con sus amigos de elenco en High School Musical: The Concert debido a compromisos con la película Hairspray. Drew Seeley lo reemplazó.
Efron repitió su papel en High School Musical 3: Senior Year, que fue lanzada en cines el 24 de octubre de 2008. Su próximo papel fue en 17 Again, una comedia-drama producida por Adam Shankman y basada en un lanzamiento por Jason Filardi; la trama trataba de un adulto (interpretado por Matthew Perry) que es transformado en un chico de 17 años de edad (interpretado por Efron). 17 Again fue estrenada en 2009. High School Musical 2 fue estrenada en agosto de 2007. Además, Lycos informó que las búsquedas de Efron aumentaron un 81%. La película obtuvo un nuevo récord, convirtiéndose en el programa básico más visto en cable la historia de los Estados Unidos, con 17.2 millones de espectadores. Efron también apareció en la portada de la edición de agosto de 2007 de Rolling Stone. El artículo sobre él reveló que él esperaba algún día interpretar un héroe de acción. Efron presentó el Teen Choice Award de 2007 en "Película Favorita" junto a Queen Latifah, y luego ese año, fue co-anfitrión de Australian Kids' Choice Awards con The Veronicas el 10 de octubre en Sídney.
A principios de 2008, Efron fue elegido en el papel principal de Me and Orson Welles. Basada en la novela del mismo nombre por Robert Kaplow, la historia, ubicada en 1937 en Nueva York, cuenta sobre un adolescente contratado para protagonizar en la producción de Orson Welles de Julio César, donde se siente atraído por una asistente. La película fue filmada en la Isle of Man, Londres y Nueva York, durante febrero y abril de 2008. Fue introducida a América del Norte por el Festival de Cine de Toronto el 5, 6, y 11 de septiembre de 2008, y estrenada en 2009. Efron programó para protagonizar en el musical de Paramount Footlose, y ha dicho que le gustaría agregar su "propio pedacito pequeño de estilo" para el papel que era originario de Kevin Bacon. En marzo de 2009, dejó la película. Efron fue citado diciendo que dejó el proyecto porque "estaba buscando un nuevo reto, y este era otro musical."
El 8 de abril de 2009, la participación de Efron en un corto vídeo titulado "Zac Efron's Pool Party" para la página Funny Or Die fue lanzado al público. El 11 de abril de 2009, Efron fue anfitrión en un episodio de Saturday Night Live. A principios de junio de 2009, se confirmó que Efron estaria haciendo una aparición como invitado durante la sexta temporada de Entourage de HBO.
Efron protagonizó en una serie de anuncios, junto a Kristen Bell y Sean Combs, promocionado los MTV Movie Awards 2010 y el anfitrión,Aziz Ansari. En 2009, Efron firmó para interpretar el personaje principal en la película Charlie St. Cloud. La película fue estrenada el 30 de julio de 2010.
En 2009, Efron reveló para estar en la entrega de acción en vivo de anime de Full Metal Panic!, simplemente titulado Panic. También está programado para estar en la adaptación de los dibujos animados Jonny Quest. Otros proyectos incluyen Einstein Theory y una adaptación de Fire, por Image Comics. El 11 de febrero de 2011, se informó que Efron estaría en el romance Charlie Countryman.
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